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論文

Local structural changes in V-Ti-Cr alloy hydrides with hydrogen absorption/desorption cycling

池田 一貴*; 佐次田 頌*; 大友 季哉*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 羽合 孝文*; 齋藤 開*; 伊藤 晋一*; 横尾 哲也*; 榊 浩司*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 51(Part A), p.79 - 87, 2024/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

Low-vanadium-concentration alloys have low durability, and their hydrogen absorption and desorption amounts decrease by 20% after 100 cycles. In this study, we conducted reverse Monte Carlo modeling on X-ray diffraction patterns and neutron pair distribution functions of the hydrogen-absorbed and desorbed samples of a V$$_{0.10}$$Ti$$_{0.36}$$Cr$$_{0.54}$$ alloy to analyze the variations in the local structure. The local structure surrounding the hydrogen atom in the hydrogen-absorbed phase exhibited minimal changes. In contrast, hydrogen occupied both tetrahedral and octahedral sites of the hydrogen-desorbed phase almost equally during the early cycles; however, the amount of hydrogen occupying the tetrahedral sites increased with the number of cycles.

論文

Displacement of hydrogen position in di-hydride of V-Ti-Cr solid solution alloys

榊 浩司*; Kim, H.*; Majzoub, E. H.*; 町田 晃彦*; 綿貫 徹*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 水野 正隆*; 松村 大樹; 中村 優美子*

Acta Materialia, 234, p.118055_1 - 118055_10, 2022/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:83.6(Materials Science, Multidisciplinary)

Local structure in the di-hydride phases of V-Ti-Cr solid solution alloys were investigated using synchrotron X-ray and neutron total scattering experiments. Both Rietveld refinement and pair distribution function (PDF) refinement of the X-ray scattering data indicated that the crystal structure of the metal lattice was a face centered cubic (FCC) structure and no difference between their local structure and average structure was observed. However, the CaF$$_{2}$$ structure model did not reproduce the first peak corresponding to the metal-hydrogen correlation in neutron PDF patterns. When special quasi-random structure (SQS) models are applied for the refinements, the whole neutron PDF patterns were reproduced. Distribution of interatomic distances between hydrogen and metal atoms in the relaxed SQS models showed that interatomic distance of hydrogen with Cr was shorter than that with V and that with Ti was longer than that with V, independently of the chemical compositions.

論文

Zeolitic vanadomolybdates as high-performance cathode-active materials for sodium-ion batteries

Zhang, Z,*; Wang, H.*; 吉川 浩史*; 松村 大樹; 畑尾 秀哉*; 石川 理史*; 上田 渉*

ACS Applied Materials & Interfaces, 12(5), p.6056 - 6063, 2020/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.09(Nanoscience & Nanotechnology)

Developing new cathode-active materials for rechargeable batteries is important to fulfill the growing demands of energy transformation, storage, and utilization. Zeolitic transition-metal oxides based on vanadomolybdate, constructed by pentagon metal-oxygen clusters as building blocks and metal ions as linkers in a trigonal symmetry, are good candidates for cathodes of Na rechargeable batteries. The material is activated via amorphization of the crystal structure in the ab plane during discharging process, keeping the molecular structure of the building blocks stable, which causes high specific capacity and good cycle performance.

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

論文

In situ X-ray absorption fine structure studies of amorphous and crystalline polyoxovanadate cluster cathodes for lithium batteries

Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*

Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:40.22(Electrochemistry)

Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.

論文

Preparation of $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ from polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)] as a high-performance cathode material and its reaction mechanism revealed by ${{it operando}}$ XAFS

Wang, H.*; 磯部 仁*; 清水 剛志*; 松村 大樹; 伊奈 稔哲*; 吉川 浩史*

Journal of Power Sources, 360, p.150 - 156, 2017/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:41.36(Chemistry, Physical)

$$gamma$$-phase LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$, which shows superior electrochemical performance as cathode material in Li-ion batteries, was prepared by annealing the polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)]. The reaction mechanism was studied using ${{it operando}}$ X-ray absorption fine structure (XAFS), powder X-ray diffraction (PXRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses. The X-ray absorption near edge structure (XANES) and XPS results reveal that $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ undergoes two-electron redox reaction per V$$_{2}$$O$$_{5}$$ pyramid unit, resulting in a large reversible capacity of 260 Ah/kg. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and PXRD analyses also suggest that the V-V distance slightly increases, due to the reduction of V$$^{5+}$$ to V$$^{4+}$$ during Li ion intercalation as the material structure is maintained. As a result, $$gamma$$-Li$$_{x}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$ shows highly reversible electrochemical reaction with x = 0.1-1.9.

報告書

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuO$$_{2}$$として析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200$$^{circ}$$Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

論文

Neutronics experiments for DEMO blanket at JAERI/FNS

佐藤 聡; 落合 謙太郎; 堀 順一; Verzilov, Y. M.; Klix, A.; 和田 政行*; 寺田 泰陽*; 山内 通則*; 森本 裕一*; 西谷 健夫

Nuclear Fusion, 43(7), p.527 - 530, 2003/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:44.16(Physics, Fluids & Plasmas)

原研FNSのDT核融合中性子線源を用いて、原型炉ブランケットに関する中性子工学実験を行った。ブランケット内トリチウム生成実験とシーケンシャル反応断面積測定実験を行った。「ブランケット内トリチウム生成実験」核融合原型炉の増殖ブランケット模擬体系積分実験を実施し、生成トリチウムに対する測定値と計算値の比較・検討を行った。モンテカルロ中性子輸送計算コードMCNPと核データJENDL-3.2による計算値は実験値より1.2~1.4倍過大評価であり、その原因解明のために、ベリリウムの(n, 2n)反応の二重微分断面積については再検討の必要性を示す結果が得られた。「シーケンシャル反応断面積測定実験」冷却水からの反跳陽子による冷却水配管表面のシーケンシャル反応率を、鉄,銅,チタン,バナジウム,タングステン,鉛に対して測定した。冷却水配管表面のシーケンシャル反応率は、材料自身のシーケンシャル反応率に比べて、一桁以上増加することを明らかにした。

論文

Magnetic behavior of CeTi$$_{1-x}$$V$$_{x}$$O$$_{3}$$

吉井 賢資; 阿部 英樹*

Journal of Alloys and Compounds, 343(1-2), p.199 - 203, 2002/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.03(Chemistry, Physical)

ペロブスカイトCeTi$$_{1-x}$$V$$_{x}$$O$$_{3}$$の構造と磁性について調べた(0$$leq$$x$$leq$$1)。x=0及びx=1の系は、いずれも斜方晶Pnma構造を有し、Ti及びVスピンが反強磁性転移を起こすことが知られている。本系の結晶構造は0$$leq$$x$$leq$$1の範囲で斜方晶Pnmaであった。また、磁化測定から、磁化及び磁気転移温度ともにx=0.5付近で最小となることがわかった。これら混晶試料に対するAC帯磁率測定から、低温において、スピングラスあるいはクラスターガラスといったランダム状態が発生していることがわかった。これは既報の類似系LaV$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$O$$_{3}$$での結果と本質的に同じである。

論文

Magnetic properties of (Mn$$_{1-x}$$V$$_{x}$$)Sb$$_{2}$$O$$_{4}$$ with one-dimensional magnetic arrays

阿部 英樹*; 吉井 賢資; 北澤 英明*

Physica Status Solidi (A), 189(2), p.429 - 432, 2002/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.78(Materials Science, Multidisciplinary)

正方晶構造を持つ酸化物(Mn$$_{1-x}$$V$$_{x}$$)Sb$$_{2}$$O$$_{4}$$の磁性を調べた。この系はxが0の時には反強磁性体であるが、xが0.1以上になると強磁性的挙動を示すようになることがわかった。等温磁化曲線測定からは、低磁場で強磁性的な磁化の挙動が見られたが飽和磁化は観測されなかった。キュリー温度は57Kであり、この値はxの値や外部磁場周波数に対して一定であった。

論文

Effect of radiation-degraded chitosan on plants stressed with vanadium

Tham, L. X.*; 長澤 尚胤*; 松橋 信平; 石岡 典子; 伊藤 岳人*; 久米 民和

Radiation Physics and Chemistry, 61(2), p.171 - 175, 2001/05

重金属バナジウム(V)による植物の障害と照射キトサンによる障害抑制効果について検討した。コムギやオオムギはコメやダイズに比べ、Vに対する感受性が高かった。これらの植物は、2.5$$mu$$g/gのVですべて障害を受けた。放射線分解キトサンを加えることにより、このVによる障害は軽減された。V障害の抑制には、70~200kGy(1%水溶液中)照射したキトサンの10~100$$mu$$g/g添加が効果的であることがわかった。また、$$^{48}$$VのBASによる移行計測の結果、キトサンの添加により$$^{48}$$Vの根から葉への移行が抑制されることが明らかとなった。これらの結果から、穀物生産のために100kGy程度の照射を行ったキトサンが有効である(生育促進及び重金属障害抑制)と考えられた。

報告書

粒界腐食抑制型ステンレス鋼及び高Cr-W-Si系Ni基RW合金の硝酸溶液中の伝熱面腐食の抑制効果

土井 正充; 木内 清; 矢野 昌也*; 関山 喜雄*

JAERI-Research 2001-020, 17 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-020.pdf:0.7MB

再処理施設の酸回収蒸発缶等を想定して、伝熱面腐食を支配する硝酸側環境因子の基礎解析を行った。現用鋼である、R-SUS3304ULCを用いて、溶液中のV濃度、熱流速の伝熱面腐食に与える影響を調べるとともに、金属組織制御により粒界腐食を抑制したステンレス鋼及び防食造膜元素を複合添加したNi基合金の耐食性についても調査した。

論文

Deuterium retention of V-4Cr-4Ti alloy exposed to the JFT-2M tokamak environment

廣畑 優子*; 小田 知正*; 日野 友明*; 仙石 盛夫

Journal of Nuclear Materials, 290-293, p.196 - 200, 2001/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:64.73(Materials Science, Multidisciplinary)

バナジウム合金(V-4Cr-4Ti)を約300$$^{circ}C$$に加熱してJFT-2Mダイバータ室にて約200ショットさらした後に取り出して、昇温脱離法、オージェ分析法により分析した。軽水素は、もともと吸蔵していた量(17ppm)が約半分の8ppmまで減少し、燃料の重水素も1.3ppm程度しか捕捉されなかった。これは高温での試料照射と表面での酸化・炭化層生成に起因していると考えられ、これらの相関について追試験を行い確認した。

論文

Magnetic properties of LnTi$$_{0.5}$$V$$_{0.5}$$O$$_{3}$$(Ln=Ce and Pr)

吉井 賢資; 阿部 英樹*

Journal of Solid State Chemistry, 156(2), p.452 - 457, 2001/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ペロブスカイト型チタン及びバナジウム酸化物、LnTiO$$_{3}$$及びLnVO$$_{3}$$(Ln: LaからSmの希土類)は、ネール温度50Kから150Kを示す絶縁体である。本系に関する磁気データはこれまで数多く発表されている。本研究では、これら酸化物間の混晶LnTi$$_{0.5}$$V$$_{0.5}$$O$$_{3}$$(Ln=Ce及びPr)について、構造と磁性を調べた。粉末X線測定から、これらの結晶構造は、end compounds (LnTiO$$_{3}$$及びLnVO$$_{3}$$)と同じく斜方晶ペロブスカイト型(空間群Pnma)である。求められた格子定数の値から、試料は実際にLnTiO$$_{3}$$及びLnVO$$_{3}$$の混晶であると判断した。混晶生成は、LnTi$$_{1-x}$$V$$_{x}$$O$$_{3}$$において、xを0.5以外にしたとき、格子定数が連続的に変化することからも確認した。直流磁化測定から、CeTi$$_{0.5}$$V$$_{0.5}$$O$$_{3}$$及びPrTi$$_{0.5}$$V$$_{0.5}$$O$$_{3}$$の磁気転移は、ともに約50Kで起こることがわかった。これは、LnTiO$$_{3}$$及びLnVO$$_{3}$$の転移温度120-150Kに比べると明らかに低い。この転移は、外部磁場を大きくするとともに不明瞭となった。交流磁化率測定からは、磁気転移温度近傍に磁化率ピークが観測された。このピーク温度は交流磁場周波数の変化とともに変動することから、この磁気転移はスピングラス起源と判断した。

論文

Low activated materials as plasma facing components

日野 友明*; 廣畑 優子*; 山内 有二*; 仙石 盛夫

Proceedings of IAEA 18th Fusion Energy Conference (CD-ROM), 5 Pages, 2001/00

核融合原型炉以後の低放射化構造材候補であるフェライト鋼(F82H)、バナジウム合金(V-4Cr-4Ti)、炭化珪素複合材(SiC/SiC)について、それらの真空工学特性、プラズマのある環境での表面物性等を調べ、評価した。F82Hについては酸化しやすく、脱ガス量が多いことから、600度C程度の予備ベーキングが必要であることがわかった。V-4Cr-4Tiについては、JFT-2Mトカマク環境下に約9ヶ月間置き、約200nmの酸化層が生成されて水素吸蔵が抑制されることを見いだした。その結果、危惧されていた水素脆化は酸化層により制御できる可能性がある。SiC/SiCについては、水素吸蔵は炭素と同程度であるが、化学的損耗は無視し得る程度に小さいことが判明した。

報告書

改良オーステナイト最適化鋼の開発(II) - 試作被覆管の炉外試験評価 -

上羽 智之; 水田 俊治; 鵜飼 重治

JNC TN9400 2000-028, 41 Pages, 2000/03

JNC-TN9400-2000-028.pdf:2.52MB

改良オーステナイト最適化鋼(14Cr-25Ni鋼)は改良オーステナイト鋼(15Cr-20Ni鋼)の更なる耐スエリング性能を改善するため改良を行っている炉心材料である。この改良では照射中の析出物の微細・安定化を図るために、Ti,Nb,V,Pを複合添加し高温溶体化処理によってマトリックスに固溶させている。更に、最終冷間加工において加工度の増加と同時に残留応力を低減化している。14Cr-25Ni鋼の試作被覆管について実施している炉外試験のうち、組織観察(製品まま)、固溶量測定、結晶粒度測定の結果を評価し、以下の結果が得られた。(1)組織観察では、粒内に球状の析出物が認められた。EDXによる組成分析の結果、この析出物はTi,Nbの複合炭窒物[Ti,Nb(C,N)]がほとんどであった。(2)固溶したTiとNbの添加量に対する割合はそれぞれ70%、30%程度であった。未固溶のTi,Nbは未固溶CとMC型の炭化物を形成している可能性がある。(3)添加元素をマトリックスに十分に固溶させるために溶体化処理温度を高温にすると結晶粒が粗大化しやすくなり、超音波探傷検査におけるシャワーエコーの発生原因となる。結晶粒度測定の結果、Nbの添加量を標準鋼(0.2wt%)よりも少なくした鋼種(0.1wt%)では粗大粒の発生が少なく、Nb添加量の減少による結晶粒度制御の効果が確認できた。また、合金元素の固溶を促進させるために溶体化処理温度を高くしても、例えば中間冷間加工度を高めにすると同時に中間熱処理温度も高くするなど中間冷間加工と中間熱処理の条件を適切に設定することにより結晶粒の粗大化を抑制できる可能性がある。

論文

Precipitates of vanadium oxide formed by ion implantation and heat treatment, 2

鳴海 一雅; 山本 春也; 楢本 洋

JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.155 - 157, 1999/10

化学的に不活性なサファイア中に酸化バナジウム相を生成することを目的として、サファイアに酸素とバナジウムを注入し、熱処理の際の基板及び注入元素の挙動をラザフォード後方散乱法(RBS)で観察した。還元雰囲気中での800$$^{circ}C$$-1000$$^{circ}C$$の焼鈍に対してはバナジウムの量がほとんど変化しないのに対し、空気中に焼鈍した試料は800$$^{circ}C$$以上の温度でバナジウムの量が減少した。これに伴い、RBSにおけるチャネリング条件とランダム条件の収量の比が大きく減少した。これらの結果より、焼鈍雰囲気(酸素の有無)によってサファイア中でのバナジウムの挙動の違い、すなわち生成する酸化バナジウム相が異なることを明らかにした。

論文

アクリロニトリルとメタクリル酸との共グラフト重合不織布のアミドキシム化による吸着材の作成及び実海域吸着実験

片貝 秋雄; 瀬古 典明; 川上 尚志*; 斎藤 恭一*; 須郷 高信

日本海水学会誌, 53(3), p.180 - 184, 1999/06

アミドキシム捕集材のウラン吸着性能に及ぼすアミドキシム化時間の影響を検討する目的で、ポリプロピレン(PP)製不織布に放射線グラフト重合法によりアクリロニトリル(AN)とメタクリル酸(MAA)を共グラフト重合させた。得られたグラフト不織布を用いて反応時間を変えてアミドキシム化を行い捕集材を合成した。捕集材中のN含量を元素分析より求めた結果、N含量は反応時間30分で最大値を示した後、反応時間の増加とともに徐々に低下した。ウラン吸着量もこれと同様な傾向を示し、反応時間0.5~1時間で最大値を示した。この結果に基づいて、反応時間1時間でアミドキシム化した捕集材を用いて実海域で60日間吸着実験を行った結果、ウランで1.7g/kg-捕集材の吸着量を示した。バナジウムもウランと同様に3.2g/kg-捕集材の値を示した。以上の結果から、アミドシキム化の反応時間が捕集材の吸着性能に大きく影響することが明らかになった。

報告書

核融合原型炉構造材料開発に関する検討

構造材料研究開発推進専門部会

JAERI-Review 99-014, p.104 - 0, 1999/04

JAERI-Review-99-014.pdf:5.9MB

原子力委員会で定められた第三段階核融合研究開発基本計画及び核融合会議計画推進小委員会報告「核融合炉構造材料の開発について(中間報告)」に基づいて、日本原子力研究所東海研究所原子力材料研究委員会構造材料研究開発推進専門部会において核融合炉構造材料の開発戦略について検討してきた。ここでは、それらの検討をまとめて当専門部会の核融合原型炉構造材料開発の進め方に関する報告書とした。本報告書では、構造材料の中でも使用条件が厳しく開発の難度が最も高いブランケット用構造材料を取り上げ、材料開発の対象を主として低放射化フェライト鋼、SiC/SiC複合材料、バナジウム合金とし、各材料の核融合原型炉での使用条件と設計要件を明らかにした。それに基づいて、各材料の開発の現状と課題を概説した。さらにブランケット用構造材料開発では、照射特性の向上とその評価が特に重要であることから、照射施設、特に加速器型核融合近似中性子源及び照射施設としての核分裂炉の整備について記述した。これらの作業の中で、現在の開発の進捗状況から低放射化フェライト鋼を先進材料とし、SiC/SiC複合材料、バナジウム合金を次世代先進材料として、適宜チェック・アンド・レビューにより開発計画の見直しを行うこととした。なお、本報告書において、第1章から第5章までは検討の要約であり、第6章において上記三つの材料と照射施設に関する詳論が記述されている。

論文

Formation of vanadium oxide by ion implantation and heat treatment

鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 敦巳; 青木 康*; 楢本 洋

1998 International Conference on Ion Implantation Technology Proceedings, Vol.2, p.990 - 993, 1999/00

バナジウムは複数の配位数をとるため多くの酸化物が存在するが、その中でも数種類のものについては、温度によってその結晶構造が変化し、それに伴って、電気的・光学的特性が大きく変化することが知られている。本研究では、化学的に不活性なサファイア中での酸化バナジウム相の生成を目的として、サファイア基板にバナジウム及び酸素を注入、還元雰囲気中で熱処理を行い、基板及び注入元素の挙動の観察及び生成物の同定を行った。その結果、熱処理に対する基板及び注入元素の挙動は、基板の面方位、注入時の基板温度、バナジウムに対する酸素の注入量に依存することがわかった。また、サファイアのc-面については、バナジウムに対する酸素の注入量に依存して、生成する酸化物相が異なることを明らかにした。

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